Samostan posjeduje bogatu knjižnicu s oko 20 000 knjiga i arhivski fond. Od brojnih poznatih imena hrvatske kulture i povijesti u Zaostrogu je živio i radio jedan od najpoznatijih fra Andrija Kačić Miošić, hrvatski pjesnik, književnik i filozof, rođen u Bristu 1704. – umro u Zaostrogu 1760., te fra Ivan Despot (1886.) hrvatski knjižebnmik i pjesnik. Fra A.K. Miošić- „Starac Milovan“ kako je sam sebe bazivao, u Zaostrogu se školovao, stupio u franjevački red, stvoriuo sva svoja književna djela, umro, a u samostanu je i pokopan. Često se samostan u Zaostrogu naziva i „Kačićev samostan“. U samostanu se nalazi i stalna galerija slika jednog od najpoznatijih hrvatskih slikara Mladena Veže rođenog u Bristu 1916. Godine.